AG Rethfeld

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Ultrakurzzeitdynamik laserangeregter Festkörper

Grundlegende Idee

Die Wechselwirkung von Femtosekundenlasern mit Materie ist sowohl für die Grundlagenforschung als auch für industrielle Anwen dungen von Interesse. Unter anderem liefern ultrakurze Laserpulse neue Möglichkeiten im Bereich der Materialbearbeitung. Zudem werden Laserpulse im Femtosekundenbereich verwendet, um grundlegende physikalische Prozesse auf ultrakurzen Zeitskalen zu untersuchen.

Bei der Bestrahlung von Metallen oder Dielektrika mit hochenergetischen Laserpulsen im Subpikosekunden-Bereich werden diese überwiegend durch die Elektronen des Festkörpers absorbiert. Wir untersuchen mikroskopische Prozesse, um herauszufinden, wie die Energie des Laserpulses absorbiert und die Energie im Material umverteilt und an das Gitter übertragen wird. Insbesondere berechnen wir die Dynamik der Nichtgleichgewichtsverteilungen von Elektronen inklusive Spinauflösung, sowie die Dynamik der Phononenverteilung und diskutieren Unterschiede im Verhalten des Materials gegenüber der näherungsweisen Gleichgewichtssituation, die normalerweise auf längeren Zeitskalen angenommen werden kann.

Laserablation und relevante Zeitskalen

Bei der Wechselwirkung von ultrakurzen aserpulsen mit Materie kommt es zu einigen speziellen Effekten, die sich von der Laser-Materie-Wechselwirkung bei längeren Pulsdauern unterscheiden: Für die Wechselwirkung auf ultrakurzen Zeitskalen lassen sich die grundlegenden physikalischen Prozesse, wie die Deposition von Energie, das Schmelzen oder die Ablation, in der Zeit separieren.

Bildquelle:

B. Rethfeld, D. S. Ivanov, M. E. Garcia and S.I. Anisimov
Journal of Physics D: Applied Physics, Volume 50, Number 19 (2017)

Die Graphik zeigt Phänomene und Prozesse, die während und nach der Bestrahlung eines Festkörpers mit einem Laserpuls von etwa 100 fs Dauer auftreten, sortiert nach Zeitskalen und Intensitätsbereichen. Je nach Stärke der Anregung schmilzt das Material auf einer Zeitskala im Pikosekundenbereich. Bei der Bestrahlung von Halbleitern und Dielektrika mit hohen Laserintensitäten ist es auch möglich, dass die Ordnung des Kristalls bereits nach weniger als einer Pikosekunde zerstört wird. Der Zustand des Materials nach der Bestrahlung hängt stark von der Art des Materials und sowie von Eigenschaften des Lasers, wie zum Beispiel Intensität und Wellenlänge, ab. Expansion und Ablation von laserangeregten Materialien können bis in den Nanosekundenbereich andauern.

Die Separation der grundlegenden Prozesse in der Zeit ermöglicht es, sie einzeln zu untersuchen, was ihre theoretische Modellierung deutlich vereinfacht. Die größte Herausforderung für diese Modelle sind starke Nichtgleichgewichtseffekte, die auf den relevanten Zeitskalen sehr wichtig werden. Dabei verlieren Konzepte wie die Temperatur ihre Bedeutung. Die Kopplung der Elektronen an das Gitter und der Wärmetransport in das Material können für Nichtgleichgewichtsverteilungen völlig anders ablaufen, als im Gleichgewicht. Zudem sind Ratengleichungen, welche die zunehmende Absorption in ursprünglich transparenten Materialien beschreiben, nicht unbedingt auf ultrakurzen Zeitskalen anwendbar.

Spindynamik und ultraschneller Magnetismus

Unsere Arbeitsgruppe ist Teil des Sonderforschungsbereichs SFB/TRR173 Spin+X , der sich mit verschiedenen Aspekten von Spin-Phänomenen beschäftigt. Wir untersuchen hauptsächlich itinerante Spins, die für den Magnetismus in Metallen wie Eisen, Kobalt und Nickel sowie in verschiedenen Legierungen, verantwortlich sind. Der Relaxationsmechanismus ist in der Abbildung unter diesem Abschnitt aufgezeigt.

Bildquelle:

B. Y. Mueller, T. Roth, M. Cinchetti, M. Aeschlimann and B. Rethfeld
New Journal of Physics Volume 13 Number 123010 (2011)

Zwei Elektronensysteme mit unterschiedlichem Spin, sowie das Gitter werden durch ultrakurze Laseranregung in einen Nichtgleichgewichtszustand gebracht. Die darauffolgende Relaxation führt zu Änderungen in der Magnetisierung. Ein entscheidendes Ziel ist es, die räumliche und zeitliche Entwicklung der Systeme und ihre Relaxation zu modellieren.

Unsere Methoden

Unsere Arbeitsgruppe verwendet verschiedene kinetische Ansätze, wie die Boltzmann Gleichung, Monte Carlo Simulation oder Systeme energieaufgelöster Ratengleichungen, um die Anregung und Relaxationsdynamik im Material auf Femto- und Pikosekunden Zeitskalen zu verfolgen. Dies ermöglicht es uns, Effekte der Nichtgleichwichtsverteilung der Energie zu identifizieren.

Im Folgenden werden einige Projekte konkreter beschrieben. Neben den als Kontakpersonen angegebenen Mitarbeitern steht Ihnen Prof. Dr. Bärbel Rethfeld als Ansprechpartnerin zu allgemeinen und themenspezifischen Fragen zur Verfügung.

Beispielhafte Projekte

Nicht-Gleichgewichtszustände in laserangeregten Metallen

Kontakt: Sebastian Weber

Wir analysieren theoretisch das Verhalten eines Metalls nach einer ultrakurzen Laseranregung. Der Anregungsprozess erzeugt ein thermodynamisches Ungleichgewicht im elektronischen System welches dazu führt, dass einige Eigenschaften des Materials auf ultrakurzen Zeitskalen drastisch vom Gleichgewichtszustand abweichen. Zum Beispiel unterscheiden sich die Energietransferraten zwischen Elektronen und Phononen signifikant von denen bei längeren Anregungen was zum Beispiel sehr wichtig ist, um Schadensschwellen in der Materialverarbeitung zu berechnen.

Dieses Projekt ist Teil der Supply Chain A08 im Sonderforschungsbereich Spin+X

Veröffentlichung:
B. Y. Mueller and B. Rethfeld, Phys. Rev. B 87, 035139 (2013)

Ultraschnelle Demagnetisierungsdynamik

Kontakt: Christopher Seibel

Beschießt man ein ferromagnetisches Material mit einem ultrakurzen Laserpuls, so wird der Magnet in sehr kurzer Zeit demagnetisieren. Obwohl dieser Effekt schon mehr als 20 Jahre bekannt ist, sind die fundamentalen Prozesse umstritten. Um ein theoretisches Modell, das mit den Experimenten verglichen werden kann, zu entwickeln und um die Mechanismen dieses Effekts zu erforschen arbeiten wir mit zwei weiteren Gruppen aus Kaiserslautern zusammen (Prof. M. Aeschlimann und Prof. H. C. Schneider). In unserem Modell verfolgen wir die Ungleichgewichtselektronen nach der Laseranregung in einem kinetischen Modell indem wir die Elektronen spinaufgelöst betrachten. Dadurch kann der Demagnetisierungseffekt durch Spinflips zwischen den beiden Elektronensystemen erklärt werden. Das laserangeregte elektronische System geht in einen neuen Gleichgewichtszustand über, bei dem auch die Magnetisierung reduziert ist.

Veröffentlichungen:
B. Y. Mueller, A. Baral, S. Vollmar, M. Cinchetti, M. Aeschlimann, H. C. Schneider, and B. Rethfeld,
Phys. Rev. Lett. 111, 167204 (2013)
B. Y. Mueller, T. Roth, M. Cinchetti, M. Aeschlimann and B. Rethfeld, New Journal of Physics 13, 123010 (2011)

Monte Carlo Simulation der Spindynamik im Nichtgleichgewicht

Contact: Johan Briones

Die Anregung eines ferromagnetischen Materials mit einem ultrakurzen Laserpuls führt zu einem schnellen Demagnetisierungsprozess, welcher im Rahmen einer Monte Carlo Simulation beschrieben werden soll. In diesem stochastischen Modell werden sowohl Elektron-Elektron Wechselwirkungen, als auch spinabhängige elastische und inelastische Streuprozesse in Nickel berücksichtigt. Die Magnetisierungsdynamik wird mit Hilfe eines Zwei-Band Modells untersucht. Aus den Simulationsergebnissen lassen sich Informationen über die zeitliche Entwicklung der Elektronenanzahl, Energieverteilung und Energiedissipation entnehmen, sowie eine zeitliche Entwicklung der Magnetisierung.

Das Ziel ist eine Beschreibung des Nichtgleichgewichtstransports bei der ultraschnellen Demagnetisierung von Nickel nach ultrakurzer Laseranregung. Die Ergebnisse sollen daraufhin mit dem μTM [1] verglichen werden. Bei diesem handelt es sich um ein Modell, das die Magnetisierungsdynamik über die Angleichung der chemischen Potentiale von spin-up und spin-down Elektronen beschreibt.

Literatur:
[1] B. Y. Mueller and B. Rethfeld. Thermodynamic μT model of ultrafast magnetization dynamics. Phys. Rev. B 90, 144420 (2014).
K. Huthmacher, A. K. Molberg, B. Rethfeld and J. R. Gulley. A split-step method to include electron-electron collisions via Monte Carlo in multiple rate equation simulations Journal of Computational Physics 322, 535 (2016)

Kinetische Beschreibung der Elektronen- und Phononendynamik in laserbestrahlten Dielektrika

Kontakt: Prof. Dr. Bärbel Rethfeld

Temperatur- und dichteabhängige Elektron-Phonon Kopplung, sowie Nichtgleichgewichtskopplungsstärken nach ultrakurzer Laseranregung.

Während in Metallen sichtbares Laserlicht durch Leitungsbandelektronen absorbiert wird, sind diese in Dielektrika bei Raumtemperatur nicht vorhanden. Eine direkte Anregung der Elektronen innerhalb des voll besetzten Valenzenbandes ist aufgrund des Pauli-Prinzips nicht möglich. Anders als bei Halbleitern reichen einzelne Photonen aus dem sichtbaren Spektrum nicht aus, um die Bandlücke zwischen Leitungs- und Valenzband zu überwinden. Erst durch intensives Laserlicht ergibt sich eine ausreichend hohe Wahrscheinlichkeit dafür, dass mehrere Photonen gleichzeitig absorbiert werden und so Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband angeregt werden können (Multiphotonionisation bzw. Tunnelionisation). Diese neuen Leitungsbandelektronen können nun auch einzelne Photonen absorbieren und so weiter an Energie gewinnen. Haben sie ausreichend Energie absorbiert, können sie mit Valenzbandelektronen zusammenstoßen und dabei genug Energie abgeben, um diese in das Leitungsband anzuregen (Stoßionisation). Durch das Wechselspiel dieser Prozesse wird während des Laserpulses immer mehr Energie absorbiert. Ob jedoch Stoß- oder Multiphotonionisation den wesentlichen Anteil an der Erzeugung von Leitungsbandelektronen hat, hängt stark von den Puls- und Materialparametern ab. Während für Pulse auf der Nanosekundenskala die Stoßionisation klar dominiert und die Multiphotonionisation nur die Elektronenlawine "anstößt", spielt letztere auf der ultrakurzen Femtosekundenskala eine wesentlich größere Rolle.

Neben oben den genannten Prozessen gibt es jedoch etliche weitere Prozesse, die bei der Laseranregung von Dielektrika eine Rolle spielen können, sobald Elektronen in das Leitungsband angeregt wurden: Elektron-Elektron-Stöße führen zur Thermalisierung der Elektronenverteilung. Elektron-Phonon-Stöße geben Energie an das Gitter ab, was letztendlich zum Schmelzen des Materials führen kann. Die durch die Ionisationsprozesse im Valenzband zurückgelassenen Löcher ermöglichen analoge Prozesse im Valenzband. Die Augerrekombination kann der Stoßionisation entgegen wirken und trägt somit zum Erreichen des thermodynamischen Gleichgewichts zwischen den Bändern bei.

Zur Simulation all dieser Prozesse verwenden wir Boltzmann-artige Stoßintegrale, um die zeitliche Veränderung der Verteilungsfunktion der Elektronen im Leitungs- und Valenzband und der Phononen in den akustischen und optischen Moden zu berechnen. Die effiziente Durchführung der dafür notwendigen numerischen Berechnungen erfordern den Einsatz von stark parallelisierten Algorithmen auf Hochleistungsrechnenclustern. Dazu nutzen wir zur Zeit den Cluster Elwetritsch im Rahmen des AHRP-Projektes Lainel.

Weitergehende Literatur:
N. Brouwer und B. Rethfeld, JOSA B 31, C28 (2014)

Ab Initio Betrachtung der phononischen Bandstrukturen unter Berücksichtigung heißer Elektronen

Kontakt: Isabel Klett

Ein Nichtgleichgewicht innerhalb des Phononensystems eines Festkörpfers kann auf unterschiedliche Arten zustande kommen. Beispielsweise entsteht ein solcher Zustand bei der Anregung des Festkörpers mit ultrakurzen Laserpulsen. Bei optischen Frequenzen werden hierbei zunächst die Elektronen aufgeheizt, danach wird Energie an die Phononen transferiert. Die Elektronen koppeln nicht an alle Phononenmoden gleichermaßen, was zu einem unterschiedlichen Energieübertrag an verschiedene Moden führt. In Materialien, in denen nur akustische Phononen vorkommen, koppeln Elektronen bevorzugt an die longitudinale Mode. Dies führt zu einem Nichtgleichgewichtszustand zwischen den unterschiedlichen Phononenmoden. Weiterhin kann ein phononisches Nichtgleichgewicht auch durch die Anregung kohärenter Phononen sowie durch eine direkte Anregung des Phononensystems mit Terahertzlasern erzeugt werden.

Wir beschreiben die Wechselwirkungen innerhalb des Phononensystems mit einem Boltzmannschen Stoßintegral. Aus diesem können wellenzahlabhängige Relaxationszeiten extrahiert werden. Die Beschreibung der zeitlichen Entwicklung der Nichtgleichgewichtsverteilung geschieht daraufhin mit Hilfe eines Relaxationszeitansatzes. Im Rahmen dieses Modells wird die Relaxation unterschiedlicher phononischer Nichtgleichgewichtsverteilung beschreiben.

Weitergehende Literatur:
I. Klett and B. Rethfeld Phys. Rev. B 98, 144306 (2018)

Ab Initio Betrachtung der phononischen Bandstrukturen unter Berücksichtigung heißer Elektronen. (Zusammenarbeit mit AG Garcia)

In diesem Projekt werden die phononischen Bandstrukturen verschiedener Materialien mit gleicher Kristallstruktur mit Hilfe von ab Initio Methoden berechnet. Verwendet wird hierzu der in Kassel entwickelte DFT-Code CHIVES. Die Anregung durch einen ultrakurzen Laserpuls wird in diesem Fall dadurch modelliert, dass den Elektronen instantan eine hohe Temperatur gegeben wird, die zu einer Umverteilung dieser Elektronen zwischen den Kohn-Sham Energien führt. Die interatomaren Kräfte werden sowohl im Grundzustand, als auch im laserangeregten Zustand mit Hilfe von CHIVES berechnet, und daraufhin daraus die Bandstrukturen ermittelt.

Für Diamant, Silizium und Germanium ist eine Verringerung der Phononenfrequenzen nach Laseranregung zu beobachten. Vergleicht man die Bandstrukturen der berechneten Materialien miteinander, so fällt auf, dass in Germanium einige Frequenzen imaginär werden, was auf nichtthermisches Schmelzen des Materials hindeutet. Diamant hingegen schmilzt auch bei wesentlich höherer Elektronentemperatur nicht. Es wird gefolgert, dass Materialien, die aus leichteren Elementen bestehen, mit wesenlich höheren Laserintensitäten behandelt werden können, bevor ein Schmelzprozess eintritt, was sie vielversprechender für die Beobachtung weiterer Phasenübergänge macht

Weitergehende Literatur:
I. Klett, T. Zier, B. Rethfeld, M. E. Garcia und E. S. Zijlstra, Phys. Rev. B 91, 144303 (2015)

Elektronendynamik in durch ultrakurze XUV Laserpulse angeregtem flüssigem Wasser

Kontakt: Bärbel Rethfeld

Der freie Elektronen-Laser (FLASH) in Hamburg ist dazu in der Lage, ultrakurze Laserpulse im extrem ultravioletten Spektralbereich (XUV) zu erzeugen. Dabei wurde eine maximale Energie von 170 μJ bei einer Pulsdauer von 10 fs erreicht. Die mittlere Energie pro Puls beträgt 70 μJ. FLASH liefert ultrakurze Laserpulse bei einer Wellenlänge von 13,7 nm. Zudem können die dritte (4,6 nm) und die fünfte (2,75 nm) Harmonische verwendet werden.

Wir betrachten die Wechselwirkung dieser neuen Art von Strahlung mit flüssigem Wasser. Dabei werden durch Photoionisation freie Elektronen erzeugt, die wir mit Hilfe einer Monte Carlo Simulation verfolgen. Wir berechnen die Trajektorie dieser freien Elektronen, die mit den Wassermolekülen durch Ionisation, elastische Streuung und Auger-Rekombination wechselwirken können. Dabei interessiert uns die orts-, zeit- und energieaufgelöste Elektronenverteilung.

Simulation der Laserbestrahlung von Dielektrika

Kontakt: Prof. Dr. Bärbel Rethfeld

Bestrahlt man ein transparentes, dielektrisches Material mit einem intensivem Laserpuls kann man einen dielektrischen Durchbruch hervorrufen. Durchbruch bedeutet hier, dass das Material stark absorbierend wird. Dieser Effekt spielt eine wichtige Rolle in vielen Anwendungen: beim Schutz optischer Bauelemente, in der Mikrostukturierung und sogar in der Medizin. Unter Verwendung der Multiplen Ratengleichung, einem vereinfachten kinetischen Verfahren, beschreiben wir die Zeitentwicklung der Elektronendichte im Leitungsband während der Laserbestrahlung. Wir untersuchen dabei die Absorption der Laserenergie bis hin zum dielektrischen Durchbruch. Unter Berücksichtigung von optischen Parametern, die von der Elektronendichte abhängen, verfolgen wir den Durchbruch ohne eine kritische Dichte annehmen zu müssen. Damit sind wir in der Lage zu bestimmen, bis in welche Materialtiefe es zu Veränderungen kommen kann. Das Model ist dabei flexibel genug, um für verschiedene Laser- und Materialparameter Vorhersagen für den dielektrischen Durchbruch zu erlauben.

Weitere Informationen:
B. Rethfeld, Phys.Rev.Lett. 92, 187401 (2004)
B. Rethfeld, Phys. Rev. B 73, 035101 (2006)

Wärme- und Ladungsträgertransport in laserangeregten Halbleitern

Kontakt: Prof. Dr. Bärbel Rethfeld

Während der Bestrahlung von Halbleitern mit eine ultrakurzen Laserpuls, werden Elektronen von Valenzband in das ursprünglich fast leere Leitungsband angeregt. Dadurch entstehen Elektron-Loch-Paare, die mit dem Phononensystem wechselwirken und dadurch das Kristallgitter aufheizen.

Bei der Modellierung der Relaxation und des Transports in Halbleitern ist es daher wichtig, zu berücksichtigen, dass die Dichte freier Ladungsträger nicht konstant ist. Zudem werden die optischen Eigenschaften des Materials stark durch die veränderliche Dichte freier Ladungsträger beeinflusst.

Durch die Verwendung des dichteabhängigen Zwei-Temperatur-Modells (nTTM), sind wir in der lage, die zeitliche Entwicklung der freien Ladungsträgerdichte sowie die Ladungsträger- und Phononentemperatur zu modellieren und dabei die zeitlich veränderlichen optischen Parameter zu berücksichtigen. Dadurch sind wir in der Lage, Vorhersagen zu Schadensschwellen zu treffen, die sehr gut mit experimentellen Ergebnissen übereinstimmen.

Weitere Informationen finden Sie in diesen Veröffentlichungen:
H. M. van Driel. Phys. Rev. B 35, 8166 (1987)
A. Rämer, O. Osmani und B. Rethfeld. J. Appl. Phys. 116, 053508 (2014)

Nanostrukturierung von Materialien

Kontakt: Prof. Dr. Bärbel Rethfeld

Femto- und Pikosekunden Laserpulse werden dazu eingesetzt Strukturen kleiner als die Wellenlänge des Lichts an Oberflächen zu erzeugen. Diese Strukturen sind reproduzierbar und haben vielversprechende Anwendungen in der IT und Biotechnologie gefunden. Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung eines Modells zur Beschreibung der Nanostrukturierung von Materialien durch kurze Laserpulse, das auf mit dem Experiment vergleichbaren Skalen anwendbar ist. Die Idee dabei ist es, die Vorteile verschiedener Modelle zu vereinen und dadurch alle möglicherweise auf verschiedenen räumlichen und zeitlichen Skalen stattfindenden beteiligten Prozesse zu beschreiben. Wir modellieren einerseits laserinduzierte Phasenübergänge im Nicht-Gleichgewicht mittels molekulardynamischer Methoden und andererseits die Dynamik der freien Ladungsträger mittels Kontinuumsmodellen. Die Ergebnisse, die mit Hilfe des Modells gewonnen werden konnten, sind vielversprechend in Bezug auf die theoretische Beschreibung der Nanostrukturierung von Metallen und direkt vergleichbar mit experimentellen Ergebnissen. Zur Zeit arbeiten wir an einer Erweiterung des Modells, welche die Besonderheiten der Anregung von Halbleitern und Isolatoren berücksichtigt.

Weitere Informationen:
D. S. Ivanov and L. V. Zhigilei, Phys. Rev. B 68, 064114 (2003)
D. S. Ivanov, Z. Lin, B. Rethfeld, G. M. O’Connor, T. J. Glynn, and L. V. Zhigilei, J. Appl. Phys. 107, 013519 (2010)