Forschung

Ultrakurzzeitdynamik laserangeregter Festkörper

Grundlegende Idee

Bei der Bestrahlung von Metallen oder Dielektrika mit hochenergetischen Laserpulsen im Subpikosekunden-Bereich werden diese überwiegend durch die Elektronen des Festkörpers absorbiert. Wir untersuchen mikroskopische Prozesse, um herauszufinden, wie die Energie des Laserpulses absorbiert und die Energie im Material umverteilt und an das Gitter übertragen wird. Insbesondere berechnen wir Nichtgleichgewichtsverteilungen von Elektronen und diskutieren Unterschiede im Verhalten des Materials gegenüber der näherungsweisen Gleichgewichtssituation, die normalerweise auf längeren Zeitskalen angenommen werden kann.

Motivation und Relevante Zeitskalen

Die Wechselwirkung von Femtosekundenlasern mit Materie ist sowohl für die Grundlagenforschung als auch für industrielle Anwendungen von Interesse. Unter anderem liefern ultrakurze Laserpulse neue Möglichkeiten im Bereich der Materialbearbeitung. Zudem werden Laserpulse im Femtosekundenbereich verwendet, um grundlegende physikalische Prozesse auf ultrakurzen Zeitskalen zu untersuchen. Bei der Wechselwirkung von ultrakurzen Laserpulsen mit Materie kommt es zu einigen speziellen Effekten, die sich von der Laser-Materie-Wechselwirkung bei längeren Pulsdauern unterscheiden.

Für die Wechselwirkung auf ultrakurzen Zeitskalen lassen sich die grundlegenden physikalischen Prozesse, wie die Deposition von Energie, das Schmelzen oder die Ablation, in der Zeit separieren.

Grundlegende Prozesse bei der Laser-Materie-Wechselwirkung und die zugehörigen Zeitskalen.

Die Abbildung wurde folgender Referenz entnommen:

B. Rethfeld, K. Sokolowski-Tinten, D. von der Linde and S. I. Anisimov.
Applied Physics A 79, 767, (2004)

Die Graphik zeigt Phänomene und Prozesse, die während und nach der Bestrahlung eines Festkörpers mit einem Laserpuls von etwa 100 fs Dauer auftreten, sortiert nach Zeitskalen und Intensitätsbereichen. Je nach Stärke der Anregung schmilzt das Material auf einer Zeitskala im Pikosekundenbereich. Bei der Bestrahlung von Halbleitern und Dielektrika hohen Intensitäten ist es auch möglich, dass die Ordnung des Kristalls bereits nach weniger als einer Pikosekunde zerstört wird. Der Zustand des Materials nach der Bestrahlung hängt stark von der Art des Materials und sowie von Eigenschaften des Lasers, wie zum Beispiel Intensität und Wellenlänge, ab. Expansion und Ablation von laserangeregten Materialien können bis in den Nanosekundenbereich andauern.

Die Separation der grundlegenden Prozesse in der Zeit ermöglicht es, sie einzeln zu untersuchen, was ihre theoretische Modellierung deutlich vereinfacht. Die größte Herausforderung für diese Modelle sind starke Nichtgleichgewichtseffekte, die auf den relevanten Zeitskalen sehr wichtig werden. Dabei verlieren Konzepte wie die Temperatur ihre Bedeutung. Die Kopplung der Elektronen an das Gitter und der Wärmetransport in das Material können für Nichtgleichgewichtsverteilungen völlig anders ablaufen, als im Gleichgewicht. Zudem sind Ratengleichungen, welche die zunehmende Absorption in ursprünglich transparenten Materialien beschreiben, nicht unbedingt auf ultrakurzen Zeitskalen anwendbar.

Unsere Arbeitsgruppe verwendet verschiedene kinetische Ansätze, wie die Boltzmann Gleichung, Monte Carlo Simulation oder Systeme energieaufgelöster Ratengleichungen, um die Anregung und Relaxationsdynamik im Material auf Femto- und Pikosekunden Zeitskalen zu verfolgen. Dies ermöglicht es uns, Effekte der Nichtgleichwichtsverteilung der Energie zu identifizieren.

Wir beschäftigen und zudem mit den erst auf längeren Zeitskalen auftretenden Effekten, wie zum Beispiel Phasenübergängen, die anders ablaufen können als es für längere Pulsdauern bekannt ist.

Neben den in der Abbildung gezeigten Prozessen sind wir auch an ultraschneller Magnetisierungsdynamik und der Elektronendynamik in Festkörper bei Bestrahlung mit schnellen schweren Ionen und VUV/XUV Laserpulsen interessiert.

Im Folgenden werden aktuelle Projekte sowie Projekte, die kürzlich abgeschlossen und/oder in Zukunft fortgeführt werden sollen, konkreter beschrieben.

Neben den als Kontakpersonen angegebenen Mitarbeitern steht Ihnen Prof. Dr. Bärbel Rethfeld als Ansprechpartnerin zu allgemeinen und themenspezifischen Fragen zur Verfügung.

Aktuelle Projekte

Nicht-Gleichgewichtszustände in laserangeregten Metallen

Kontakt: Sebastian Weber

Zeitaufgelöste Elektronenenergieverteilung nach anregung durch einen ultrakurzen Laserpuls Wir analysieren theoretisch das Verhalten eines Metalls nach einer ultrakurzen Laseranregung. Der Anregungsprozess erzeugt ein thermodynamisches Ungleichgewicht im elektronischen System welches dazu führt, dass einige Eigenschaften des Materials auf ultrakurzen Zeitskalen drastisch vom Gleichgewichtszustand abweichen. Zum Beispiel unterscheiden sich die Energietransferraten zwischen Elektronen und Phononen signifikant von denen bei längeren Anregungen was zum Beispiel sehr wichtig ist, um Schadensschwellen in der Materialverarbeitung zu berechnen.

Aktuelle Veröffentlichung:
B. Y. Mueller and B. Rethfeld, Phys. Rev. B 87, 035139 (2013)

Ultraschnelle Demagnetisierungsdynamik

Kontakt: Sebastian Weber

Spin-aufgelöstes Boltzmann-Modell Beschießt man ein ferromagnetisches Material mit einem ultrakurzen Laserpuls, so wird der Magnet in sehr kurzer Zeit demagnetisieren. Obwohl dieser Effekt schon mehr als 20 Jahre bekannt ist, sind die fundamentalen Prozesse umstritten. Um ein theoretisches Modell, das mit den Experimenten verglichen werden kann, zu entwickeln und um die Mechanismen dieses Effekts zu erforschen arbeiten wir mit zwei weiteren Gruppen aus Kaiserslautern zusammen (Prof. M. Aeschlimann und Prof. H. C. Schneider). In unserem Modell verfolgen wir die Ungleichgewichtselektronen nach der Laseranregung in einem kinetischen Modell indem wir die Elektronen spinaufgelöst betrachten. Dadurch kann der Demagnetisierungseffekt durch Spinflips zwischen den beiden Elektronensystemen erklärt werden kann. Das laserangeregte elektronische System geht in einen neuen Gleichgewichtszustand über, bei dem auch die Magnetisierung reduziert ist.

Aktuelle Veröffentlichungen:
B. Y. Mueller, A. Baral, S. Vollmar, M. Cinchetti, M. Aeschlimann, H. C. Schneider, and B. Rethfeld,
Phys. Rev. Lett. 111, 167204 (2013)
B. Y. Mueller, T. Roth, M. Cinchetti, M. Aeschlimann and B. Rethfeld, New Journal of Physics 13, 123010 (2011)

Kinetische Beschreibung der Elektronen- und Phononendynamik in laserbestrahlten Dielektrika

Kontakt: Nils Brouwer

Elektronenverteilung Transparente Dielektrika wie Quarzglas werden unter Bestrahlung mit ultrakurzen intensiven Laserpulsen stark absorbierend. Dies kann einerseits zur unerwünschten Beschädigung von optischen Geräten führen, andererseits kann damit auch gezielt Material bearbeitet werden. Für einen kontrollierten Einsatz ist es wichtig, die zu Grunde liegenden Mechanismen zu verstehen.

Während in Metallen sichtbares Laserlicht durch Leitungsbandelektronen absorbiert wird, sind diese in Dielektrika bei Raumtemperatur nicht vorhanden. Eine direkte Anregung der Elektronen innerhalb des voll besetzten Valenzenbandes ist aufgrund des Pauli-Prinzips nicht möglich. Anders als bei Halbleitern reichen einzelne Photonen aus dem sichtbaren Spektrum nicht aus, um die Bandlücke zwischen Leitungs- und Valenzband zu überwinden. Erst durch intensives Laserlicht ergibt sich eine ausreichend hohe Wahrscheinlichkeit dafür, dass mehrere Photonen gleichzeitig absorbiert werden und so Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband angeregt werden können (Multiphotonionisation bzw. Tunnelionisation). Diese neuen Leitungsbandelektronen können nun auch einzelne Photonen absorbieren und so weiter an Energie gewinnen. Haben sie ausreichend Energie absorbiert, können sie mit Valenzbandelektronen zusammenstoßen und dabei genug Energie abgeben, um diese in das Leitungsband anzuregen (Stoßionisation). Durch das Wechselspiel dieser Prozesse wird während des Laserpulses immer mehr Energie absorbiert. Ob jedoch Stoß- oder Multiphotonionisation den wesentlichen Anteil an der Erzeugung von Leitungsbandelektronen hat, hängt stark von den Puls- und Materialparametern ab. Während für Pulse auf der Nanosekundenskala die Stoßionisation klar dominiert und die Multiphotonionisation nur die Elektronenlawine "anstößt", spielt letztere auf der ultrakurzen Femtosekundenskala eine wesentlich größere Rolle.

Neben oben den genannten Prozessen gibt es jedoch etliche weitere Prozesse, die bei der Laseranregung von Dielektrika eine Rolle spielen können, sobald Elektronen in das Leitungsband angeregt wurden: Elektron-Elektron-Stöße führen zur Thermalisierung der Elektronenverteilung. Elektron-Phonon-Stöße geben Energie an das Gitter ab, was letztendlich zum Schmelzen des Materials führen kann. Die durch die Ionisationsprozesse im Valenzband zurückgelassenen Löcher ermöglichen analoge Prozesse im Valenzband. Die Augerrekombination kann der Stoßionisation entgegen wirken und trägt somit zum Erreichen des thermodynamischen Gleichgewichts zwischen den Bändern bei.

Zur Simulation all dieser Prozesse verwenden wir Boltzmann-artige Stoßintegrale, um die zeitliche Veränderung der Verteilungsfunktion der Elektronen im Leitungs- und Valenzband und der Phononen in den akustischen und optischen Moden zu berechnen. Die effiziente Durchführung der dafür notwendigen numerischen Berechnungen erfordern den Einsatz von stark parallelisierten Algorithmen auf Hochleistungsrechnenclustern. Dazu nutzen wir zur Zeit den Cluster Elwetritsch im Rahmen des AHRP-Projektes Lainel.

Weitergehende Literatur:
N. Brouwer und B. Rethfeld, JOSA B 31, C28 (2014)

Nichtgleichgewichts-Phononen in laserangeregten Festkörpern

Kontakt: Isabel Klett

Die Anregung von Metallen mit einem Femtosekundenlaserpuls führt zur einer Aufheizung des Elektronengases, während das Gitter nahezu kalt bleibt. Das elektronische System ist dabei außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichts. Nach der Laseranregung treten hauptsächlich zwei Prozesse auf: Zunächst die Thermalisierung der Elektronen, dann der Energietransfer von den Elektronen zum Gitter durch die Elektron-Phonon-Kopplung. Beide Prozesse wurden in unserer Gruppe bisher unter der Annahme beschrieben, dass die Phononen in einer thermalisierten Bose-Einstein-Verteilung vorliegen. Da allerdings nur longitudinale Phononen Energie aus dem elektronischen System aufnehmen können, ist die Annahme einer thermalisierten Verteilung nicht korrekt. Zusätzlich dazu können Phononenmoden direkt mit THz-Lasern angeregt werden, was direkt zu einer Nichtgleichgewichtsverteilung der Phononen führt. Außerdem deuten die beobachteten Phonon-Confinement-Effekte in dünnen Schichten auf eine existierende Nichtgleichgewichtsverteilung der Phononen hin. In unserem Modell werden Phonon-Phonon-Stöße, und somit auch Phononenthermalisierung durch ein Boltzmannsches Stoßintegral beschrieben. Das Ziel ist, Nichtgleichgewichtsverteilungen für Phononen und die daraus resultierenden messbaren Effekte nach ultrakurzer Laseranregung zu beschreiben.

Motivation zum Beispiel aus:
J.-M. Manceau, P.A. Loukakos, S. Tzortzakis, Appl. Phys. Lett. 97, 251904 (2010)
B. Krenzer, A. Hanisch-Blicharski, P. Schneider, Th. Payer, S. Möllenbeck, O. Osmani, M. Kammler, R. Meyer, and M. Horn-von Hoegen, Phys. Rev B 80, 024307 (2009)

Elektronendynamik in durch ultrakurze XUV Laserpulse angeregtem flüssigem Wasser

Kontakt: Bärbel Rethfeld

Elektronenverteilung in Wasser unter Bestrahlung durch einen VUV Laser berechnet mit Hilfe vom Monte Carlo Simulation

Der freie Elektronen-Laser (FLASH) in Hamburg ist dazu in der Lage, ultrakurze Laserpulse im extrem ultravioletten Spektralbereich (XUV) zu erzeugen. Dabei wurde eine maximale Energie von 170 μJ bei einer Pulsdauer von 10 fs erreicht. Die mittlere Energie pro Puls beträgt 70 μJ. FLASH liefert ultrakurze Laserpulse bei einer Wellenlänge von 13,7 nm. Zudem können die dritte (4,6 nm) und die fünfte (2,75 nm) Harmonische verwendet werden.

Wir betrachten die Wechselwirkung dieser neuen Art von Strahlung mit flüssigem Wasser. Dabei werden durch Photoionisation freie Elektronen erzeugt, die wir mit Hilfe einer Monte Carlo Simulation verfolgen. Wir berechnen die Trajektorie dieser freien Elektronen, die mit den Wassermolekülen durch Ionisation, elastische Streuung und Auger-Rekombination wechselwirken können. Dabei interessiert uns die orts-, zeit- und energieaufgelöste Elektronenverteilung.

Unsere Ergebnisse können als Anfangsbedingungen für die weitere Analyse molekularer Bewegungen dienen (Vergleiche zum Beispiel Yaroslav Cherednikov).

Das Projekt wird von der Carl Zeiss Stiftung unterstützt.

Simulation der Laserbestrahlung von Dielektrika

Kontakt: Oliver Brenk

Reflektivität in Abhängigkeit von der Dichte freier Ladungsträger Bestrahlt man ein transparentes, dielektrisches Material mit einem intensivem Laserpuls kann man einen dielektrischen Durchbruch hervorrufen. Durchbruch bedeutet hier, dass das Material stark absorbierend wird. Dieser Effekt spielt eine wichtige Rolle in vielen Anwendungen: beim Schutz optischer Bauelemente, in der Mikrostukturierung und sogar in der Medizin. Unter Verwendung der Multiplen Ratengleichung, einem vereinfachten kinetischen Verfahren, beschreiben wir die Zeitentwicklung der Elektronendichte im Leitungsband während der Laserbestrahlung. Wir untersuchen dabei die Absorption der Laserenergie bis hin zum dielektrischen Durchbruch. Unter Berücksichtigung von optischen Parametern, die von der Elektronendichte abhängen, verfolgen wir den Durchbruch ohne eine kritische Dichte annehmen zu müssen. Damit sind wir in der Lage zu bestimmen, bis in welche Materialtiefe es zu Veränderungen kommen kann. Das Model ist dabei flexibel genug, um für verschiedene Laser- und Materialparameter Vorhersagen für den dielektrischen Durchbruch zu erlauben.

Weitere Informationen:
B. Rethfeld, Phys.Rev.Lett. 92, 187401 (2004)
B. Rethfeld, Phys. Rev. B 73, 035101 (2006)

Wärme- und Ladungsträgertransport in laserangeregten Halbleitern

Kontakt: Anika Rämer

Schadensschwellen abgeschätzt mit dem nTTM unter verschiedenen Annahmen an die optischen Parameter. Während der Bestrahlung von Halbleitern mit eine ultrakurzen Laserpuls, werden Elektronen von Valenzband in das ursprünglich fast leere Leitungsband angeregt. Dadurch entstehen Elektron-Loch-Paare, die mit dem Phononensystem wechselwirken und dadurch das Kristallgitter aufheizen.

Bei der Modellierung der Relaxation und des Transports in Halbleitern ist es daher wichtig, zu berücksichtigen, dass die Dichte freier Ladungsträger nicht konstant ist. Zudem werden die optischen Eigenschaften des Materials stark durch die veränderliche Dichte freier Ladungsträger beeinflusst.

Durch die Verwendung des dichteabhängigen Zwei-Temperatur-Modells (nTTM), sind wir in der lage, die zeitliche Entwicklung der freien Ladungsträgerdichte sowie die Ladungsträger- und Phononentemperatur zu modellieren und dabei die zeitlich veränderlichen optischen Parameter zu berücksichtigen. Dadurch sind wir in der Lage, Vorhersagen zu Schadensschwellen zu treffen, die sehr gut mit experimentellen Ergebnissen übereinstimmen.

Weitere Informationen finden Sie in diesen Veröffentlichungen:
H. M. van Driel. Phys. Rev. B 35, 8166 (1987)
A. Rämer, O. Osmani und B. Rethfeld. J. Appl. Phys. 116, 053508 (2014)

Hydrodynamische Modelle zur Beschreibung der Laserbestrahlung von Metallen

Kontakt: Bärbel Rethfeld

Der Materialabtrag durch einen Laser, auch als Laser Ablation bekannt, findet heute eine wachsende Zahl an Anwendungen, wie zum Beispiel in der Mikrobearbeitung oder in chemischen Analysen. Daher ist ein besseres Verständnis der Materialantwort während der Bestrahlung durch einen kurzen Laserpuls von Nutzen, um diese Anwendungen zu verbessern. Unser Ziel ist es, hydrodynamische Modelle zur Beschreibung der Anregung von Metallen mit Laserpulsen im Femto- bis Nanosekundenbereich zu entwickeln. Im Gegensatz zur kinetischen Modellen unterliegen Hydrocodes keinen starken Beschränkungen bezüglich der betrachteten Längen- und Zeitskala. Daher sind sie in der Lage, eine makroskopische Beschreibung der Materialantwort während der Laserbestrahlung zu liefern.

Unsere derzeitige Forschung konzentriert sich auf die Beschreibung der Materialantwort eines Metalls während der Bestrahlung mit Nanosekundenpulsen. Eine typische Situation, wie sie bei chemischen Analysen, wie der Laser Ablation Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (LA-ICP-MS) auftritt, wird dabei mit einem selbst entwickelten Hydrocode untersucht: Eine Kupfer-Probe wird in einem Gas, zum Beispiel Argon, positioniert. Während der Bestrahlung mit einem Nanosekundenpuls erwärmt sich die Probe, schmilzt, verdampft und breitet sicht schließlich in das sie umgebende Gas aus. Der Laser erzeugt einen Durchbruch in der sich ausbereitenden Kupferwolke. Das so entstehende Plasma schützt anschließend die Probe vor dem einfallenden Laserlicht. Aus diesem Grund beeinflussen sich die Dynamik der Probe und der Plasmawolke gegenseitig.

Ziel ist es, die Verteilung der Energie zwischen Plasma und Probe berechnen zu können.

Informationen zu LA-ICP-MS:
A. Montaser, Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, Wiley VCF, New York 1998, S. 83-224

Nanostrukturierung von Materialien

Kontakt: Dimitry Ivanov

Nanostrukturierung eines 60 nm dicken Au Films Femto- und Pikosekunden Laserpulse werden dazu eingesetzt Strukturen kleiner als die Wellenlänge des Lichts an Oberflächen zu erzeugen. Diese Strukturen sind reproduzierbar und haben vielversprechende Anwendungen in der IT und Biotechnologie gefunden. Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung eines Modells zur Beschreibung der Nanostrukturierung von Materialien durch kurze Laserpulse, das auf mit dem Experiment vergleichbaren Skalen anwendbar ist. Die Idee dabei ist es, die Vorteile verschiedener Modelle zu vereinen und dadurch alle möglicherweise auf verschiedenen räumlichen und zeitlichen Skalen stattfindenden beteiligten Prozesse zu beschreiben. Wir modellieren einerseits laserinduzierte Phasenübergänge im Nicht-Gleichgewicht mittels molekulardynamischer Methoden und andererseits die Dynamik der freien Ladungsträger mittels Kontinuumsmodellen. Die Ergebnisse, die mit Hilfe des Modells gewonnen werden konnten, sind vielversprechend in Bezug auf die theoretische Beschreibung der Nanostrukturierung von Metallen und direkt vergleichbar mit experimentellen Ergebnissen. Zur Zeit arbeiten wir an einer Erweiterung des Modells, welche die Besonderheiten der Anregung von Halbleitern und Isolatoren berücksichtigt.

Weitere Informationen:
D. S. Ivanov and L. V. Zhigilei, Phys. Rev. B 68, 064114 (2003)
D. S. Ivanov, Z. Lin, B. Rethfeld, G. M. O’Connor, T. J. Glynn, and L. V. Zhigilei, J. Appl. Phys. 107, 013519 (2010)

Entwicklung einer Nicht-Gleichgewichtstheorie zur Beschreibung von Phasenübergängen

Kontakt: Dimitry Ivanov

Ergebnisse molekulardynamischer Simulationen Das Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung einer Theorie zur Beschreibung der Kinetik von Phasenübergängen im Nicht-Gleichgewicht. Diese Phasenübergänge in Festkörpern können durch Bestrahlung mit Femto- oder Pikosekundenlaserpulsen sowie einem auf die Oberfläche fokussierten Ionenstrahl ausgelöst werden. Eine derart starke Anregung hat im Festkörper eine Vielzahl von teils konkurrierenden Prozessen zur Folge, die es zu beschreiben gilt. Hier verwenden wir einen auf Molekulardynamik basierenden Ansatz, um die Kinetik der Prozesse effizient und mit atomarer Auflösung zu verfolgen.

Dazu berücksichtigen wir Erkenntnisse anderer Modellierungen unserer Gruppe wie die Dynamik freier Ladungsträger. Auch Potentialänderungen aufgrund von Änderungen der Ladungsträgerdichte werden implementiert. Hierdurch bietet sich die Möglichkeit, die Kinetik der durch Laser- oder Ionenstrahlen verursachten Phasenübergänge, wie homogenes und heterogenes Schmelzen (inklusive des Einflusses von Korngrenzen in polykristallinen Medien und nicht-thermischen Effekten in Halbleiter), spinodale Dekomposition sowie das Aufbrechen und Verdampfen des Materials zu beschreiben.

Das langfristige Ziel des Projekts ist es, ein neues Modell in einer geschlossenen analytischen Form zu entwickeln.

Weitere Informationen:
D. S. Ivanov, O. Osmani and B. Rethfeld
Computer Modeling of Nanostructuring on Materials with Tightly Focused Energy Deposition
Chapter in Laser Beams: Theory, Properties and Applications, Nova Science Publishers, New York (2009)