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Gegenstand der Forschung

Die Untersuchung von Reaktionsmechanismen in biologischen Systemen und deren Vergleich mit ähnlichen Reaktionen in der Gas-Phase, Lösung oder Festkörper-Umgebungen ist ein faszinierendes Forschungsfeld. Proteine zeichnen sich durch einen hierarchischen Aufbau aus, der sich in einer ähnlich hierarchischen Vielfalt von intrinsischer Dynamik widerspiegelt. Dadurch wird das Ineinandergreifen von molekülphysikalischen und biochemischen Prozessen - auf Zeitskalen von Femtosekunden bis zu Sekunden - äußerst komplex und ermöglicht die Anpassung an ein weites Feld von biologischen Funktionen bei unterschiedlichen äußeren Bedingungen und Einflüssen. Eine entscheidende Rolle für den Verlauf und das Ergebnis einer spezifischen Reaktion spielen die stationäre und dynamische Protein-Kofaktor-Wechselwirkung.

Unser Beitrag zu diesem Forschungsgebiet konzentriert sich auf das Studium von Licht-induzierten Prozessen diverser biologisch relevanter Systeme. Die Auslösung solcher Prozesse durch ultrakurze (fs-ps) Laserpulse eröffnet die Möglichkeit, die ultraschnellen chemischen und physikalischen Prozesse zu untersuchen, die über den Verlauf der Reaktion auf längeren, biologisch signifikanten Zeitskalen entscheiden. Dazu bedienen wir uns femtosekunden-zeitaufgelöster Pump-Probe-Absorptions-Experimente in einem breiten Spektralbereich. Im sichtbaren, bzw. UV/VIS/NIR-Spektrum wird die Dynamik elektronischer Zustände abgefragt, im mittleren Infrarot-Bereich kann das Schwingungsspektrum des Chromophors, seiner Liganden und der Protein-Umgebung mit fs-Zeitauflösung verfolgt werden. Das hohe Potential der ultraschnellen Infrarot-Spektroskopie liegt damit in ihrer Komplementarität zur UV/VIS-Spektroskopie. Insbesondere sind in hier Absorptionsquerschnitt und Übergangsdipol-Richtung der beteiligten Schwingungsübergänge zu nennen, die den Zugriff auf Reaktions-induzierte strukturelle Dynamik erlauben. Weitere wichtige Prozesse und Parameter beinhalten die Raten für Energie-Übertragung und Relaxation sowie die Dynamik von Wasserstoff-Brückenbindungen und von Protonierungsprozessen.